将单个金属原子固定在载体表面实现优异的催化性能是当前异质金属催化领域的研究前沿。对比于金属纳米颗粒,单原子金属催化剂(SACs)在催化反应中具备以下两个突出优点:1)超高的原子利用效率。每一个金属原子都具有反应活性,并参与催化反应;2)优异的催化性能。独特的电子结构和不饱和配位环境,赋予了SACs更多的吸附位点、更高的催化活性和化学选择性。然而,由于过高的表面势能,其在形成过程中极易团聚,从而影响SACs的催化活性。因此,探索简单易行的单原子合成方法对SACs性能研究和技术发展至关重要。目前,利用mass-selected soft landing,atomic layer loading和 Wet-chemistry法合成稳定SACs的策略已被广泛报道。其中,Wet-chemistry法是一种易操作,可大规模生产SACs的方法,吸引了广大研究者的关注。在Wet-chemistry法合成过程中,根据载体结构特点,已逐渐形成了四种形成机制。它们分别是链结合型SACs,电子配位型SACs,微孔限域型SACs和空缺稳定型SACs(如下图)。通过调控载体与单原子金属之间的界面相互作用,可实现最佳催化性能。
近日,我院张磊博士在国际知名SCI期刊Science Bulletin (IF:11.7)上发表题为“Stabilization of single atom catalysts”前瞻性文章(Perspective)。作者系统梳理了Wet-chemistry法合成SACs的文献资料,深入分析了载体结构与配位金属原子的相互关系,总结了四种典型support-SACs的形成机制和特点,最后综述了最新SACs合成的新进展。
我院张磊博士,赵秀飞老师为文章共同第一作者,周虎教授和丁黎明教授为通讯作者,合作单位为国家纳米科学中心。该工作得到国家自然科学基金(21776067,51773045,21772030),湖南省杰出青年科学基金(2020JJ2014),湖南省教育厅基金(20C0803)等项目的支持。
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Lei Zhang, Xiu-Fei Zhao, Hu Zhouand Liming Ding. Stabilization of single atom catalysts.Science Bulletin, 2021, 66, 2337-2339.
https://doi.org/10.1016/j.scib.2021.08.006